成吉思汗灭亡西辽后，其地便与中亚最强大的国家花剌子模王国接壤。花刺子模王国原是里海之东的小国，都城兀笼格赤(原名花刺模，一作乌尔达赤，蒙古人称玉龙杰赤，在今土库曼斯坦乌尔根奇)。南宋庆元六年(1200年)，摩诃末继位后，逐渐强盛，夺取西辽西部地区；又通过多次远征，吞并了波斯(今伊朗)、阿富汗等周围各国，达到全盛时期。建新都于撒马耳干(今乌兹别克斯坦之撒马尔罕)，企图远征蒙古，派使节到中都(今北京)，探听蒙古帝国虚实和路线。其后，由于分封诸子，政出多门，国力渐弱。元太祖十年(1215年)，成吉思汗派使节到花剌子模王国，缔结通商贸易协定。成吉思汗按协定派出使臣与商队450人，500头骆驼，携带大批金银珠宝与商品前往通商。至讹答剌(一作兀都刺儿，在今哈萨克斯坦奇姆肯特西北)，总督亦难出见财起意，诬指商队为间谍，上报国王屠杀之，侵吞商品与骆驼。成吉思汗为集全力攻金，避免中断贸易，争取和平解决，派出使臣，致书摩诃末责其背信弃义，要求交出凶手。摩诃末拒绝要求并杀害正使，剃光两位副使胡须，押送出境。成吉思汗遂以攻金事付木华黎，而自谋征讨花剌子模之事。公元1251年蒙哥汗即位后，对窝阔台后裔诸王中的反抗者进行镇压，将封地逐块分割，分授给诸王，以削减其势。窝阔台之子合丹领别失巴里地区，灭里领额尔齐斯河之地，窝阔台之孙脱脱领叶密立地区，窝阔台之孙、合失之子海都被迁于海押立（今苏联哈萨克塔尔迪·库尔干尔）领伊犁以西地区。1253年，受法国国王路易九世和教皇英诺森四世派遣，鲁布鲁克出使蒙古帝国，受到蒙哥汗的接见。
亚美尼亚国王海屯一世为了基督教的利益，转而反对穆斯林，他首先到拜访蒙古军驻波斯的司令官拜住。然后取道打耳班，到达伏尔加河下游拔都的营帐。海屯一世得到蒙哥的召见，蒙哥承诺禁止任何国家对亚美尼亚海屯朝廷进行侵犯。另外，蒙哥还作出保证，说要派他的弟弟旭烈兀统领蒙古军队去消灭亚美尼亚人的死敌哈里发教廷，并将圣地归还给基督教徒。11月，海屯离开蒙古朝廷，取道别失八里（古城）、阿历麻里、阿姆河和波斯，回到亚美尼亚。
公元1253年，在鄂嫩河发源处举行的一次忽邻勒塔大会上，蒙哥决定派自己的弟弟旭烈兀去完成征服波斯的任务，迫使巴格达的哈里发教廷和美索不达米亚投降，然后再让旭烈兀去征服叙利亚。同时，蒙哥本人和他的另一个弟弟忽必烈，则率领另一支队伍去完成消灭宋朝的战争。
第三次西征发生在1253年～1260年，其统帅为拖雷第六子、蒙哥之弟旭烈兀。这次西征的主要对象为木刺夷国(在今里海南岸)和阿拔斯王朝 (都城报达，即今伊拉克的巴格达) 。大军于1253年出发。1256年，灭亡了木刺夷国。次年进军报达，1258年，攻陷报达城，灭亡了阿拔斯王朝。1259年，蒙古军兵分三路进攻叙利亚；蒙哥汗围攻钓鱼城，中流矢，死于军中。1260年，蒙古军占领阿勒波、大马士革等城，并追擒其国王。
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